1035年、ナバラ王サンチョ3世「大王」が死去すると、次男フェルナンドはカスティーリャ伯領を継承しましたが、彼は単なる伯爵にとどまらず、自ら王号を掲げました。2年後の1037年、新たなカスティーリャ君主フェルナンドは、義兄にあたるレオン王ベルムード3世（妹サンチャを妃としていたため）とタマロン近郊で戦火を交えます。この戦いに勝利したフェルナンド1世は、自らをレオン王と宣言しました。「偉大王」と称されることになる彼によって、カスティーリャとレオンは再び統一されます。ただしこの時は両者がともに王号を有し、しかも「カスティーリャ」の名が「レオン」に先行する形となりました。
1054年には、実弟であるパンプローナ王ガルシア・サンチョ3世とアタプエルカで衝突し、弟を敗死させています。さらに治世晩年には、タイファ諸国（イスラム系群小国家）の弱体化につけ込み、1055年から1064年にかけてアル＝アンダルスへ相次ぐ軍事攻撃を仕掛けました。この攻勢の結果、現在のポルトガルにあたる地域の要衝ラメゴ、ヴィゼウ、コインブラを占領することに成功したのです。
キリスト教諸王国間の対立
1065年のフェルナンド1世の死後、王国は三分されました。長男サンチョ2世がカスティーリャを、次男アルフォンソ6世がレオンを、三男ガルシアがガリシアをそれぞれ継承します。同時に、アンダルスのタイファ諸国から納められる貢納金（パリアス）も分配され、サンチョ2世にはサラゴサ、アルフォンソ6世にはトレド、ガルシアにはセビリャとバダホスが割り当てられました。
しかし兄弟の対立はたちまち表面化します。サンチョ2世はまず1068年のリャンタダの戦い、続いて1072年のゴルペヘラの戦いで勝利を収め、父が統治していた全王国を手中に収めることに成功しました。敗れたアルフォンソ6世はレオンを追われ、ムスリムの家臣の支配するトレドへ亡命します。家臣ペドロ・アンスレスを伴ったこの亡命期間中、アルフォンソ6世はタイファ王アル＝カーディルとの交渉を進め、後年のトレド入城への布石を築いていきました。一方、末弟ガルシアはほぼ政界から姿を消してしまいます。
ところが同年1072年、姉ウラカが支配するサモラ近郊において、サンチョ2世がベジード・ドルフォスの手によって暗殺されます。この事件により、アルフォンソ6世は北の高原地帯へ帰還し、カスティーリャとレオンの王として即位しました（在位1072～1109年）。
アルフォンソ6世は、兄サンチョ2世の死に自分が関与していないことをサンタ・ガデアで誓わされたのでしょうか。伝承によれば、サンチョ2世の寵臣であったロドリーゴ・ディアス・デ・ビバール、すなわち「エル・シッド（カンペアドール）」が、アルフォンソのカスティーリャ王位継承に先立ってその誓約を求めたといわれています。しかし、この出来事には歴史的根拠がないとみられています。とはいえ、アルフォンソ6世とシッドの関係が決して良好ではなく、シッドがたびたびカスティーリャから追放されたのは事実です。
こうした論争とは別に、アルフォンソ6世は両王国にとって極めて重要な政策を実行しました。1076年には、パンプローナ王国の弱体化に乗じて、ラ・リオハ地方の一部と現在のバスク地方の各地域を自国に組み込んでいます。
トレド征服
しかし、アルフォンソ6世の治世における最大の出来事は、何といっても1085年5月25日に行われたトレドの征服でした。タホ川の都トレドのタイファ王アル＝カーディルは、それ以前にカスティーリャ＝レオン君主との間で、自身がバレンシアに移されることを条件に同城を引き渡す密約を交わしていたといわれます。
西ゴート時代には教会会議の開催地であり、後にアル＝アンダルス中マルカ（辺境区）の首都となったこの都市にキリスト教軍が入城すると、アルフォンソ6世はimperator totius Hispaniae（全ヒスパニアの皇帝）や「二つの宗教の皇帝」といった荘厳な称号を名乗りました。かつてのレオン帝国は、ここに至ってヒスパニア帝国へと変貌を遂げたのです。トレドは、アル＝アンダルスの大都市として初めてキリスト教勢力の手に渡った都市となりました。
トレド征服は、タホ川流域の広範な占領、すなわち旧タイファ王国の領土獲得によって完成します。タホの都には、キリスト教徒の進出後に初代大司教となったベルナルドのような聖職者や、兵士、商人たちが入植しました。ただし、モサラベ（キリスト教徒）やユダヤ人をはじめとする旧来の住民の大多数は、そのまま留まり続けました。
この成功により、ドゥエロ川と中央山系の間の土地、いわゆるエストレマドゥーラの植民過程が再開されました。入植者を呼び込むためには、罪人さえも受け入れられたほどです。エストレマドゥーラへは、ドゥエロ川以北の出身者のほか、とりわけセア川とラ・リオハの間の地域から人々が移住してきました。この地域は、「村落と土地の共同体」あるいは「町村の共同体」と呼ばれる制度を基礎として組織されました。セゴビア、アビラ、サラマンカの各都市が重要な拠点でした。これらの核となる都市が軍事的性格を帯びていたことから、「辺境都市」と呼ばれるようになりました。これらの都市では騎士たちが支配的な階層を形成し、彼らは後の有名なカバルカーダ（略奪遠征）、すなわち戦利品の獲得を主目的とした敵地への遠征を繰り出していきます。エストレマドゥーラの各都市や町には特権が与えられ、なかでもセプルベダに授けられた特権が最も重要なものとして際立っています。